Выбор столицы диктанта состоял из двух этапов: сначала принимали заявки от желающих городов-участников, а с 10 по 24 ноября 2020 года на официальном сайте проекта totaldict.ru было запущено голосование, где каждый мог выбрать столицу акции.
За звание столицы Тотального диктанта-2021 боролись шесть городов-финалистов. В шорт-лист кроме Якутска вошли Рязань, Ярославль, Салехард, Саранск и Томск. В голосовании также принимали участие Волгоград, Ижевск, Калининград, Майкоп, Берлин (Германия), Нур-Султан (Казахстан) и Стамбул (Турция).
Тотальный диктант выбирает столицу проекта ежегодно, начиная с 2017 года. Ранее авторы диктовали тексты в Новосибирском государственном университете, откуда в 2004 году стартовала акция. В 2018 году Гузель Яхина читала текст во Владивостоке, в 2019 году Павел Басинский ― в Таллине, в 2020 году Андрей Геласимов ― в Санкт-Петербурге.